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    我?;瘜W與化工學院曾杰教授團隊在國際頂級化學期刊發表電子自旋態在氧電催化反應中的作用機制及調控策略綜述文章

    發布時間:2023-01-15   文章來源:化工學院   瀏覽:

    近日,我?;瘜W與化工學院曾杰教授團隊在國際頂級化學期刊《德國應用化學》上發表電子自旋態在氧電催化反應中的作用機制及調控策略的綜述文章?!兜聡鴳没瘜W》是Wiley出版社的旗艦刊物,是全球化學領域最具影響力的學術期刊之一,主要收錄在能源、材料、化學等領域原創性的學術研究成果。這是我校首次以第一單位在《德國應用化學》上發表文章,文章被選為雜志內封面。

    當前,日益嚴峻的化石能源短缺和環境污染問題促使人們尋求清潔、可持續的能源儲存和轉換系統,開發高效、穩定的電催化劑是解決能源短缺的關鍵措施之一。近年來,3d金屬氧化物因其低成本、可調的電子結構等優點受到廣泛關注。3d金屬氧化物的催化性能與其電子結構密切相關,金屬氧化物的電荷轉移能力、金屬-氧的軌道雜化程度、活性中心的價態以及自旋態等因素都會影響過渡金屬氧化物的電子結構。其中調控3d金屬活性中心的電子自旋態可以直接影響金屬氧化物中金屬-配體鍵的雜化強度和對關鍵反應中間體的吸附行為,從而促進過渡金屬氧化物的催化性能。

    (過渡金屬氧化物活性中心電子自旋態的表征手段及調控策略)


    (通過調控LaCoO3的尺寸調控Co3+的自旋態)


    (通過晶格取代調控催化劑活性中心的自旋態)


    (通過近鄰原子誘導改變Fe3+的自旋態)


    (通過改變催化劑結晶度和晶格取向改變Co3+的自旋態)

    文章探討了3d金屬氧化物活性中心電子自旋態轉變在催化反應中的作用,包括調制金屬-配體鍵的雜化強度和優化關鍵反應中間體的吸附行為;闡述了幾種表征自旋態的手段,包括溫度相關的磁化率、X射線吸收譜、電子能量損失譜和穆斯堡爾譜;提出了調控過渡金屬氧化物活性中心電子自旋態的幾種手段,例如缺陷誘導、晶格取代、近鄰原子誘導、金屬-載體強相互作用、以及結晶度和晶格取向等;從自旋態轉變對反應中間體的影響、自旋態的原位表征技術和精準調控自旋態三個方面對這一領域的未來發展方向進行了展望。

    論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202216837

    (撰稿:張奎 審核:何孝軍 張苒 杜飛)

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